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溶液表面吸附行為的定量描述
來源：任慶 瀏覽 799 次 發(fā)布時(shí)間:2022-10-18
表面張力是液體的重要性質(zhì)之一，由它引起的液體表面吸附行為是一個(gè)重要的物理過程。Gibbs吸附理論一直被廣泛應(yīng)用于解釋溶液表面的吸附現(xiàn)象。近年來，人們發(fā)現(xiàn)Gibbs吸附理論無法正確描述表面活性劑溶液的表面吸附行為，也無法正確計(jì)算分子截面積。
本課題組此前提出了一個(gè)的新的熱力學(xué)狀態(tài)函數(shù)，并發(fā)展出了一套新的理論用以解釋溶液表面吸附的問題。本文基于這個(gè)理論，推導(dǎo)出了新公式并將其應(yīng)用到純液體、強(qiáng)電解質(zhì)溶液及表面活性劑溶液中，用以定量地解釋有關(guān)表面張力和表面吸附的問題。除溶液外，我們發(fā)現(xiàn)純液體也存在表面吸附，它對應(yīng)純液體從體相到表面相的相變過程，我們推導(dǎo)出了其相變方程，它可以定量描述純液體表面張力與溫度之間的關(guān)系。
這個(gè)相變過程是放熱的。我們將相變方程應(yīng)用于46種純液體，并計(jì)算出了它們單位面積產(chǎn)生的相變熱。我們共研究了16種強(qiáng)電解質(zhì)溶液，其中NaCl、Na2SO4、MgCl2和MgSO4的表面張力數(shù)據(jù)由我們自己通過實(shí)驗(yàn)測定，其它實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)來自文獻(xiàn)。我們對實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了分析，定量的討論了強(qiáng)電解質(zhì)溶液表面張力隨濃度和溫度變化的關(guān)系，計(jì)算了強(qiáng)電解質(zhì)溶液的最小表面相厚度，并對影響強(qiáng)電解質(zhì)溶液表面相厚度的因素給出了理論解釋。
對表面活性劑溶液，我們推導(dǎo)出了新公式，并提出了一個(gè)“三步”算法，用于計(jì)算表面活性劑溶液表面相的厚度、表面相溶質(zhì)濃度及飽和溶液的表面相的分子截面積。以正已基三甲基溴化銨、正辛基三甲基溴化銨和正癸基三甲基溴化銨三種陽離子表面活性劑為研究對象，根據(jù)文獻(xiàn)中的表面張力實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，我們分別用新公式和密度泛函理論方法計(jì)算了它們的分子截面積大小，發(fā)現(xiàn)新公式的計(jì)算結(jié)果與密度泛函理論方法的結(jié)果相符。
另外，我們也將Gibbs吸附理論應(yīng)用于上述三個(gè)表面活性劑溶液體系，發(fā)現(xiàn)Gibbs吸附理論給出的分子截面積與密度泛函理論方法的結(jié)果相差很大，這些結(jié)果表明Gibbs吸附理論存在局限性。