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熱力學(xué)模型計(jì)算MgO-B2O3-SiO2-CaOAl2O3富硼渣表面張力（一）
來源：中國(guó)有色金屬學(xué)報(bào) 瀏覽 374 次 發(fā)布時(shí)間:2024-08-13
基于熔渣結(jié)構(gòu)的離子與分子共存理論和Butler方程建立了MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3體系表面張力計(jì)算模型，計(jì)算了該體系及其子體系表面張力值，考察了熔渣表面張力隨熔渣組分的變化規(guī)律，以期為富硼渣調(diào)控和綜合利用提供參考。結(jié)果表明：本模型計(jì)算的熔渣表面張力值與實(shí)驗(yàn)值吻合較好，模型平均相對(duì)誤差為9.03%。含B2O3的二元體系中，B2O3組元顯著降低熔渣表面張力，純氧化物表面張力值與形成氧化物陽(yáng)離子的靜電勢(shì)及氧化物中離子鍵的分?jǐn)?shù)有關(guān)。含B2O3的多元體系中，熔渣表面張力隨著B2O3含量的增加而顯著降低，但隨著MgO和SiO2質(zhì)量比、CaO含量和Al2O3含量的增加而逐漸增大，且CaO和Al2O3含量對(duì)含B2O3渣表面張力的影響基本相當(dāng)。
我國(guó)蘊(yùn)藏豐富的硼鐵礦資源，硼鐵精礦高爐冶煉后得到含硼生鐵和富硼渣。富硼渣中主要物相為遂安石(2MgO…B2O3)、鎂橄欖石(2MgO…SiO2)以及少量的鈣黃長(zhǎng)石(2CaO…Al2O3…SiO2)。其化學(xué)成分約為B2O314%～17%、MgO 43%～46%、SiO220%～23%、CaO 4%～6%、Al2O36%～8%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))。硼鐵礦高爐鐵硼分離過程中，表面張力過小時(shí)，渣鐵分離困難，金屬熔體容易進(jìn)入熔渣中，不利于硼鐵分離提取。富硼渣是寶貴的二次資源，富硼渣主要通過碳?jí)A法、硫酸法、熔態(tài)鈉化-熱處理-加壓水浸法等方法用來生產(chǎn)硼砂、硼酸和一水硫酸鎂等。富硼渣還可通過多組分整體轉(zhuǎn)型，制備具有富硼渣資源特點(diǎn)的含硼復(fù)合材料。
硼鐵礦火法分離工藝中鐵硼分離程度決定富硼渣中有價(jià)硼、鎂等資源的品味，對(duì)富硼渣中有價(jià)元素的分離利用產(chǎn)生重要影響。而富硼渣的熔體物性對(duì)鐵硼分離提取具有顯著影響，其中表面張力對(duì)渣金界面反應(yīng)、硼鐵分離提取等過程具有決定作用。目前，雖然一些研究者研究了含硼渣的表面張力，但鑒于熔渣表面張力測(cè)定的實(shí)驗(yàn)難度大，富硼渣成分復(fù)雜且變化范圍廣，因此，利用模型對(duì)多元富硼渣體系表面張力進(jìn)行計(jì)算和預(yù)測(cè)很有必要，目前關(guān)于多元含硼渣體系的表面張力計(jì)算模型尚未見報(bào)道。
BULTER根據(jù)化學(xué)勢(shì)和表面能建立了熔體表面張力計(jì)算方程(Butler方程)。成國(guó)光等基于熔渣結(jié)構(gòu)離子和分子共存理論以及Butler方程，提出了一個(gè)熱力學(xué)模型計(jì)算熔渣的表面張力，該模型計(jì)算過程中基于純組分的表面張力和摩爾體積，結(jié)合實(shí)際熔渣結(jié)構(gòu)合理假設(shè)，模型簡(jiǎn)單且適用性強(qiáng)，在多組元熔渣表面張力計(jì)算中得到廣泛驗(yàn)證和推廣。因此，本文作者基于含B2O3熔渣結(jié)構(gòu)的離子與分子共存理論和熔體表面張力的Butler方程，建立MgO-B2O3-SiO2-CaOAl2O3富硼渣體系表面張力的計(jì)算模型，并將計(jì)算結(jié)果與對(duì)應(yīng)的實(shí)驗(yàn)測(cè)量值進(jìn)行對(duì)比，以驗(yàn)證模型的準(zhǔn)確性；并在此基礎(chǔ)上，計(jì)算1873K下MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3渣系及其子體系的熔渣表面張力，考察熔渣表面張力隨熔渣組分的變化規(guī)律，以期為富硼渣調(diào)控和綜合利用提供參考。
1 MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3體系熔渣結(jié)構(gòu)單元的確定
本模型的關(guān)鍵環(huán)節(jié)即為依據(jù)熔渣結(jié)構(gòu)離子與分子共存理論確定熔渣中離子、簡(jiǎn)單分子和復(fù)雜分子。目前，MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3五元富硼渣體系相圖及物相關(guān)系未見文獻(xiàn)報(bào)道，本文作者通過相關(guān)的含硼三元體系確定富硼渣體系的物相。MgO-B2O3-SiO2三元相圖顯示，渣系中存在眾多物相，但三元渣系中不存在三元復(fù)雜化合物。MgO-SiO2二元體系中，確定的主要物相為2MgO…SiO2和MgO…SiO2兩種復(fù)雜化合物，B2O3-SiO2二元體系中無復(fù)雜化合物，B2O3-MgO二元體系中確定存在3MgO…B2O3和2MgO…B2O3復(fù)雜化合物，但對(duì)是否存在MgO…B2O3和MgO…2B2O3物相是否穩(wěn)定存在尚存在爭(zhēng)議，在MgO-B2O3二元體系物相尚存爭(zhēng)議的情況下，本研究中確定MgO-B2O3-SiO2三元體系熔渣高溫下穩(wěn)定存在2MgO…SiO2、MgO…SiO2、3MgO…B2O3和2MgO…B2O34種復(fù)雜化合物。CaO-B2O3-SiO2三元體系中，CaO…SiO2、3CaO…2SiO2、2CaO…SiO2和3CaO…SiO24種復(fù)雜化合物確定存在于CaO-SiO2二元體系中，B2O3-CaO二元體系中存在的復(fù)雜化合物為3CaO…B2O3、2CaO…B2O3、CaO…B2O3和CaO…2B2O3，三元復(fù)雜化合物B2O3…CaO…2SiO2作為自然礦物(硅酸硼鈣石，又稱賽黃晶)存在，MOREY等通過水熱法合成了該復(fù)雜化合物。FLINT等報(bào)道了B2O3…5CaO…2SiO2復(fù)雜化合物的存在，但SUZUKI等否定B2O3…5CaO…2SiO2存在，而認(rèn)為存在1713K(1440℃)以下穩(wěn)定存在的B2O3…11CaO…4SiO2復(fù)雜化合物。目前，相關(guān)CaO-B2O3-SiO2三元優(yōu)化相圖對(duì)B2O3…5CaO…2SiO2和B2O3…11CaO…4SiO2是否穩(wěn)定存在也沒有定論。在此情況下，本研究中規(guī)定CaO-B2O3-SiO2三元體系熔渣高溫下穩(wěn)定存在CaO…SiO2、3CaO…2SiO2、2CaO…SiO2、3CaO…SiO2、3CaO…B2O3、2CaO…B2O3、CaO…B2O3、CaO…2B2O3和B2O3…CaO…2SiO29種復(fù)雜化合物。Al2O3-B2O3-SiO2三元體系中不存在三元復(fù)雜化合物，Al2O3-SiO2二元體系中確定的主要物相為3Al2O3…2SiO2，Al2O3-B2O3二元體系中確定的主要物相為9Al2O3…2B2O3和2Al2O3…B2O3。本研究中確定Al2O3-B2O3-SiO2三元體系熔渣高溫下穩(wěn)定存在3Al2O3…2SiO2、9Al2O3…2B2O3和2Al2O3…B2O33種復(fù)雜化合物。另外，MgO-SiO2-CaO-Al2O3體系中確定的主要物相為3CaO…Al2O3、12CaO…7Al2O3、CaO…Al2O3、CaO…2Al2O3、CaO…6Al2O3、MgO…Al2O3、CaO…Al2O3…SiO2、2CaO…Al2O3…SiO2、CaO…MgO…SiO2和2CaO…MgO…2SiO2。綜上所述，本研究中確定MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3體系熔渣中存在的結(jié)構(gòu)單元包括Mg2+、Ca2+和O2-3種簡(jiǎn)單離子，B2O3、SiO2和Al2O33種簡(jiǎn)單分子以及上述26個(gè)復(fù)雜化合物分子。
熱力學(xué)模型計(jì)算MgO-B2O3-SiO2-CaOAl2O3富硼渣表面張力（一）